【Chem. Sci】制备具有定制孔隙结构的柱层锌-三氮唑-二羧酸框架用于从乙烯/乙烷/乙炔三元混合物中高效纯化乙烯
发布日期:2023-09-27 来源:BB电子官网平台网址 热门游戏尽在掌握v7.2.11仪器
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背景介绍
图文要点
要点:根据HIAM-210在77 K下的氮气吸附等温线计算得出,该材料的BET比表面积和孔体积分别为565.96 m2/g和0.24 cm3/g。孔隙分布为4.02 Å,与晶体结构得到的结果相一致。随后分别对乙炔、乙烷和乙烯在298 K进行单组分的等温吸附曲线测试,1 bar下的吸附容量分比为67.26,52.44和47.43 cm3/g。计算出298 K和1 bar下,HIAM-210对等摩尔C2H2/C2H4和C2H6/C2H4的IAST选择性均为2.0,高于之前大多数用于C2H2/C2/C2H4/C2H6分离的MOFs。
要点:观察GCMC模拟结果发现,三种气体主要吸附位点位于Cage C上,均主要通过不参与配位的O原子之间形成相互作用力。乙炔分子通过与两个不配位的O原子和一个参与配位的O原子形成多个较强的C-H···O氢键相互作用力。乙烷分子除了上述的相互作用力,但是键长相对更长,作用力相对更弱,还与TZ配体形成范德华相互作用。相比之下,乙烯与框架之间的键长相对更长,作用力最弱。因此可实现从混合气体中实现纯化乙烯。此外,观察计算结果发现Cage B中也有一个次级吸附位点,但该吸附位点仅吸附乙炔。
要点:为了进一步验证该材料的实际分离能力,随后进行了穿透测试。从穿透曲线中观察到,HIAM-210能够有效地从C2H2/C2H4 (50/50,v/v)和C2H6/C2H4 (50/50,v/v)二元混合物中分离出乙烯。随后对三元混合物C2H2/C2H4/C2H6 (34/33/33和1/90/9,v/v)进行了穿透试验,不论是那种组分比的混合气体,该材料均表现出良好的分离效果,且能直接获得聚合物级乙烯,产量达2.56 L/kg。考虑到实际过程中湿度对材料分离性能的潜在干扰,本文在RH=50%的潮湿环境下对C2H2/C2H4/C2H6 (1/90/9,v/v)进行了穿透实验,穿透结果与干燥条件下结果相一致,HIAM-210具有良好的水稳定性。此外,经过连续4个穿透循环测试后,该材料的分离能力没有明显下降表明该材料具有良好的循环稳定性。
总结与展望
Link:https://doi.org/10.1039/d3sc01134h
BB电子官网平台网址 热门游戏尽在掌握v7.2.11 吸附表征 全系列测试方案
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