团队在化工吸附分离领域取得重要进展

本课题组在低碳烃吸附分离领域再次取得了新进展,设计制备了具有致密负电性孔环境的新型硫酸根盐柱撑超微孔吸附剂材料，并成功应用于的C₂H₂/CO₂高效选择性分离。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C₂H₂/CO₂ Separation with Record Selectivity”为题发表在国际著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上，南昌大学王珺教授为唯一通讯作者,2021级硕士研究生刘星为文章第一作者，南昌大学为唯一通讯单位。本工作是南昌大学化工学科在分离工程领域近年来快速提升的标志性成果之一。

高纯度乙炔(>99%)是生产乙烯类和丙烯酸酯类聚合物等化工产品的重要原料。在工业上，乙炔(C₂H₂)通常是采用甲烷部分燃烧或碳氢化合物热裂解而产生的，其中二氧化碳(CO₂)不可避免地共存，严重影响了后续的利用效率。目前从C₂H₂/CO₂混合气体中分离C₂H₂主要依赖于低温蒸馏，由于它们极为相似的沸点(C₂H₂, 189.3 K; CO₂, 194.7 K)，因此往往需要消耗极大的能量。相比之下，采用多孔吸附剂的吸附技术是用于二者分离的一种有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的动力学直径和分子极化率，设计制备同时具有高C₂H₂吸附容量和C₂H₂/CO₂选择性的MOF吸附剂一直是目前研究中的一个巨大挑战。

图1. SOFOUR-1-Zn与SOFOUR-TEPE-Zn的结构及孔尺寸和孔环境示意图。

与SOFOUR-1-Zn相比，SOFOUR-TEPE-Zn在低压区域表现出更高的C₂H₂吸附，其吸附总量也更高(图2)。但对二氧化碳的吸附容量却远低于SOFOUR-1-Zn。IAST计算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K时表现出创记录的分离选择性，为目前报道的最高值 (16833)。动态突破实验进一步证实了其应用的可行性和在不同流量下的良好循环性能。同时，对C₂H₂适中的吸附热有利于吸附剂的高效解吸再生。在解吸循环中，通过分级吹扫和温和加热，可回收纯度99.5 %的C₂H₂ (60.1cm³ g^-1)或纯度99.99 %的C₂H₂ (33.2 cm³ g^-1)。模拟变压吸附过程表明，逆流吹扫过程可生产纯度高达99.5+ %的C₂H₂ (75.5 cm³ g^-1)，气体回收率为99.82 %。晶体建模模拟研究揭示了C₂H₂在晶体孔道中的四个有利吸附位置和致密堆积。

图2. SOFOUR-TEPE-Zn的气体吸附行为及选择性、吸附热对比。

课题组网站链接：

https://www.x-mol.com/groups/junwang_ncu

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